Une autre couche cristalline sur la surface du cristal en tant que précurseur de la transition cristal à cristal

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Les surfaces de glace ont une fine couche d’eau en dessous de sa température de fusion de 0 degrés Celsius. Un tel phénomène de préfusion est important pour le patinage et la croissance des flocons de neige. De même, le liquide cristallise souvent en une fine couche de cristal sur un substrat plat avant d’atteindre sa température de congélation, c’est-à-dire la précongélation. L’épaisseur de la couche de surface augmente et diverge généralement à l’approche de la température de transition de phase (comme la fusion et la congélation). Outre la préfusion et la précongélation, l’existence d’un phénomène de surface similaire en tant que précurseur d’une transition de phase a rarement été explorée.

L’équipe de Han à HKUST propose qu’une couche cristalline polymorphe puisse se former sur une surface cristalline avant la transition de phase cristal-cristal et la nomme transition pré-solide-solide. Si les atomes de carbone près de la surface d’un diamant pouvaient se réorganiser en un réseau de graphite avant d’atteindre la température de transition diamant-graphite, alors ce serait une transition dite pré-solide-solide. Le mécanisme est essentiellement le même que la préfusion ou la précongélation : la couche de surface nouvellement formée abaisse l’énergie de surface du cristal. L’équipe de Han a souligné que c’est possible lorsque deux cristaux polymorphes peuvent former une interface cohérente, c’est-à-dire que les deux réseaux avec un espacement et des orientations de réseau appropriés correspondent parfaitement à l’interface. Ainsi, la surface du cristal polymorphe plus dense peut former une couche de cristal moins dense car l’interface cristal-cristal nouvellement formée est cohérente et ne coûte presque pas d’énergie.

L’équipe de Han a en outre confirmé la transition pré-solide-solide dans l’expérience et la simulation informatique. Ils ont découvert que la surface d’un cristal colloïdal à couche mince avec un réseau triangulaire peut former un réseau carré car leur interface est cohérente. L’épaisseur de la couche superficielle croît avec la température selon une loi de puissance similaire à la préfusion. Celles-ci sont en outre confirmées par leur simulation sur des atomes avec différentes interactions.

La préfusion a d’abord été conjecturée par Michael Faraday, le père de l’électricité, en 1842, mais n’a été confirmée expérimentalement sans ambiguïté que dans les années 1980. Le deuxième type de phénomène, le prégel, a été proposé et observé dans les années 1950-70. La transition pré-solide-solide proposée et observée par l’équipe de Han est le troisième type de mouillage de surface précurseur de la transition de phase.

Bien qu’il s’agisse d’un phénomène à l’équilibre thermique, ils ont constaté que la couche cristalline de surface peut également exister dans des processus hors d’équilibre après un changement brusque de température, comme la fusion, la congélation et le recuit polycristallin. La couche de surface facilite les processus et peut donc avoir une utilité dans la fabrication et le traitement des matériaux. La transition solide-solide triviale se produisant sur la surface libre après avoir traversé le point de transition solide-solide est exclue du recuit polycristallin, de la règle de phase ou d’une autre preuve. De plus, ils ont trouvé les nouvelles couches doubles de surface de réseau liquide et carré dans le régime de température superposé de la préfusion et de la transition pré-solide-solide.

Les colloïdes, tels que le lait, la peinture, le sang, sont généralement des suspensions liquides de petites particules de la taille d’un micron avec des mouvements browniens. Les trajectoires de mouvement thermique des particules peuvent être suivies sous microscopie optique même à l’intérieur de la masse 3D de cristaux ou de liquides, ce qui peut difficilement être obtenu dans les systèmes atomiques. Ainsi, les colloïdes ont été utilisés comme système modèle puissant pour mesurer les processus microscopiques dans les transitions de phase. « Nos travaux montrent que les colloïdes sont également efficaces pour découvrir de nouveaux types de phénomènes, même pour les comportements de phase bien connus à l’équilibre thermique. » Han a déclaré: « Son mécanisme est simple et pourrait donc être proposé il y a des décennies, mais semble être un angle mort dans la science des matériaux. Une direction future consiste à rechercher ce phénomène dans les cristaux atomiques ou moléculaires. Contrairement à la préfusion existe généralement dans la plupart des cristaux, la transition pré-solide-solide ne peut exister que dans des cristaux polymorphes avec une interface cohérente à basse énergie. Nous avons proposé plusieurs candidats de cristaux atomiques et moléculaires avec des interfaces cohérentes.

Les cristaux polymorphes ont souvent des propriétés différentes, par exemple, le graphite est mou, noir et conducteur d’électricité, tandis que le diamant est dur, transparent et non conducteur. Un cristal avec une couche cristalline polymorphe aurait des propriétés de surface accordables et une telle couche peut se régénérer après avoir été usée ou corrodée. Ainsi, ce devrait être un matériau très utile dans les applications.

Le travail est financé par le Hong Kong Research Grants Council et la Guangdong Basic and Applied Research Foundation, et a été publié récemment dans Physique naturelle.

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